Nació en El Manteco, Edo. Bolívar, el 26 de abril de 1905 de la unión de Clemente Leoni y Carmen Otero Fernández. Fue abogado, político, miembro de la Generación del 28, fundador del partido Acción Democrática y presidente de la República para el período 1964 – 1969.
Sus primero estudios los realizó en Upata, mientras que el bachillerato lo cursó entre Ciudad Bolívar y Caracas. Posteriormente ingresó en la Universidad Central de Venezuela, donde se inició en la actividad política, como presidente del Centro de Estudiantes de Derecho y director de la revista Centro.
En febrero de 1928, cuando se celebró la Semana del Estudiante que acabó siendo una manifestación de protesta contra el régimen dictatorial de Juan Vicente Gómez, Leoni era presidente de la Federación de Estudiantes de Venezuela
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A consecuencia de estas acciones, fue apresado y enviado al Castillo Libertador de Puerto Cabello
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Cuando recuperó la libertad, participó en el alzamiento militar del 7 de abril del mismo año. Sin embargo, dado que el movimiento fracasó tuvo que huir, y se dirigió a Colombia
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El año siguiente, decidió trasladarse a Santo Domingo para participar en la expedición a las costas venezolanas que preparaba Román Delgado Chalbaud, para derrocar a Gómez. No obstante, no pudo formar parte de la aventura, ya que el barco en el que viajaba llamado La Gisela, estuvo a punto de naufragar
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Regresó a Colombia, y fundó junto a Rómulo Betancourt la Agrupación Revolucionaria de Izquierda (ARDI) y firmó el Plan de Barranquilla. Cabe destacar que el denominado Libro Rojo, que fue elaborado y publicado por el gobierno de Eleazar López Contreras en 1936, y que pretendió demostrar que muchos estudiantes de la Generación del 28 tenían vinculaciones comunistas, se realizó a partir de un archivo que la policía de Juan Vicente Gómez sustrajo de la pensión donde vivía Leoni.
Éste volvió a Venezuela en enero de 1936, a raíz de la muerte de Gómez, e inmediatamente se involucró con las actividades de los sectores políticos de izquierda. Así, fue uno de los fundadores del Movimiento de Organización Venezolana (ORVE), en el que participó en los comités de Política Interna e Higiene, Trabajo y Asistencia Social.
En ese mismo año, fue elegido diputado al Congreso Nacional por el estado Bolívar. Pero su designación fue anulada por la Corte Federal y de Casación, por tener lazos con la izquierda.
Las organizaciones sindicales y los partidos políticos fueron disueltos, y el nombre de Raúl Leoni fue incluido en el decreto de expulsión del 13 de marzo de 1937, que ordenaba que él al igual que otros 46 dirigentes políticos, abandonaran Venezuela rumbo a México a bordo del vapor Flandre.
De la República mexicana pasó a Panamá, y de allí a Colombia, lugar donde culminó sus estudios y se graduó el 8 de diciembre de 1938, de Doctor en Derecho y Ciencias Sociales en la Universidad de Bogotá.
Retornó a Venezuela, en junio de 1939 para participar en la actividad clandestina del Partido Democrático Nacional (PDN). Dos años después, fue candidato a concejal por el la parroquia Sucre del Distrito Federal. Además, fundó junto con otros dirigentes políticos, como Rómulo Betancourt, el partido Acción Democrática.
En octubre de 1945, el presidente para la época Isaías Medina Angarita fue derrocado mediante un golpe de Estado. Raúl Leoni, formó parte de la Junta Revolucionaria de Gobierno, y se desempeñó como ministro del Trabajo.
Cuando en 1848, Rómulo Gallegos asumió la primera magistratura, Leoni fue ratificado en el cargo. Sin embargo, este gobierno fue derrocado el 24 de noviembre del mismo, y Leoni es encarcelado y, posteriormente, expulsado de Venezuela por tercera vez.
En 19 de julio de 1949 se dirigió a La Habana, luego se trasladó a Nueva York y después a Washington, donde se casó con su prima Carmen América Fernández, el 20 de agosto.
Se residenció en Costa Rica dos años más tarde. En 1954, viajó a Bolivia como delegado de la Oficina Internacional del Trabajo. Pretendió radicarse en Perú en 1956, pero el presidente de ese país, Manuel Odría, lo hizo deportar. Por lo tanto, volvió a Costa Rica, donde se hallaba el 23 de enero de 1958, cuando cayó el gobierno de Marcos Pérez Jiménez.
Dos días después, regresó a Caracas. En la Convención Nacional de Acción Democrática, fue designado primer vicepresidente del partido. El 7 de diciembre fue electo senador por el estado Bolívar, y asumió la presidencia de Acción Democrática, de manos de Rómulo Betancourt, quien había sido elegido Presidente de Venezuela. Al año siguiente, asumió la presidencia de la Cámara del Senado y del Congreso Nacional.
Leoni fue proclamado candidato presidencial por Acción Democrática en julio de 1963, y el 11 de marzo de 1964, fue juramentado como el nuevo Jefe de Estado. Su período de gobierno es recordado como de concordia y entendimiento nacional, a pesar de la fuerte represión que ejercieron los denominados teatros de operaciones, que luchaban contra la guerrilla.
Raúl Leoni murió el 5 de julio de 1972 en Nueva York, donde se encontraba para recibir tratamientos médicos.
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